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論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

 被引用回数:0

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

論文

Synthesis, crystal structure, local structure, and magnetic properties of polycrystalline and single-crystalline Ce$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$

太田 玖吾*; 渡部 悠貴*; 芳賀 芳範; Iesari, F.*; 岡島 敏浩*; 松本 裕司*

Symmetry (Internet), 15(8), p.1488_1 - 1488_13, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:60.94(Multidisciplinary Sciences)

Polycrystalline and single crystalline Ce$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$ samples were synthesized and characterized using EPMA, XRD, XAS and magnetization measurements. The valence of Ce in this compound is trivalent, in agreement with magnetic susceptibility and XAS spectra. The analysis of EXAFS spectra indicates the formation of a honeycomb lattice rather than the disordered hexagonal structure.

論文

Selective adsorption of Pd(II) over Ag(I) in nitric acid solutions using nitrogen-donor-type adsorbents

鈴木 智也*; 大坪 右京*; 尾形 剛志*; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 矢板 毅; 松岡 光昭*; 村山 憲弘*; 成田 弘一*

Separation and Purification Technology, 308, p.122943_1 - 122943_7, 2023/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.61(Engineering, Chemical)

主にAgを含む使用済み製品からPd金属をリサイクルするために硝酸抽出が行われており、ほとんどのPd残留物はAg(I)含有溶液から分離される。しかし、このAg(I)溶液中には少量のPd(II)が残存していることが多い。そのため、硝酸溶液中のPd(II)とAg(I)を分離することは、Pdのリサイクルを効率的に進めるために必要不可欠である。本研究では、アミン(R-Amine),イミノ二酢酸(R-IDA),ピリジン(R-Py),ビスピコリルアミン(R-BPA)で機能化した4種類の窒素ドナー型吸着材を用いて硝酸溶液中のPd(II), Ag(I)を分離する研究を実施した。R-Amine,R-IDA,R-Pyは硝酸溶液からAg(I), Cu(II), Ni(II), Fe(III)を選択的に吸着したが、R-AmineはPdの吸着効率が低いことが判明した。一方、R-BPAはPd(II), Ag(I), Cu(II)を全濃度において90%以上吸着することができた。フーリエ変換赤外分光法及び広域X線吸収微細構造法(EXAFS)による吸着金属イオンの構造解析から、窒素ドナー型吸着剤の分離機構を明らかにした。R-IDA, R-Py, R-BPAへのPd(II)吸着は官能基(それぞれイミノ二酢酸,ピリジン,ビスピコリルアミン)へのPd(II)配位を介して起こり、R-Amineへの吸着はNO$$_{3}$$$$^{-}$$と[Pd(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$のアニオン交換を介して起こることがわかった。R-IDA,R-Py,R-BPAは、配位性吸着機構により、高いPd(II)吸着挙動を示すことが明らかとなった。塩酸(5.0M)およびチオ尿素(0.1M)溶離液は、それぞれR-IDAから83%およびR-Pyから95%のPd(II)を脱離させた。R-Pyは吸着選択性と脱着効率から最も効果的なPd(II)吸着剤だった。

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.21(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

Irradiation growth behavior and effect of hydrogen absorption of Zr-based cladding alloys for PWR

垣内 一雄; 天谷 政樹; 宇田川 豊

Annals of Nuclear Energy, 171, p.109004_1 - 109004_9, 2022/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:76.47(Nuclear Science & Technology)

In order to understand the dimensional stability of the fuel rod during long-term use in commercial LWRs, an irradiation growth testing in the Halden reactor of Norway was conducted on various fuel cladding materials including the improved Zr alloy. In this paper, the effect of hydrogen, which was absorbed in the cladding tube due to corrosion, on the irradiation growth behavior was evaluated. Comparison between the specimens with or without pre-charged hydrogen revealed that the effect of hydrogen absorption, accelerating irradiation growth, became significant when the hydrogen content exceeded the hydrogen solubility limit in the corresponding irradiation temperature. Analysis based on this understanding derived growth acceleration effect (0.06$$pm$$0.01)%/100 ppm, whose denominator is defined as the amount of absorbed hydrogen involved in hydride precipitation under irradiation as a relevant parameter.

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.7(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

論文

Evaluation of effective dose coefficient with variation of absorption fraction in gastrointestinal system for ingestion of radiocesium

Pratama, M. A.; 高原 省五; 波戸 真治*

保健物理, 52(3), p.200 - 209, 2017/09

本研究の目的は、胃腸管吸収率($$f_{1}$$ 値)の変動が預託実効線量換算係数にもたらす変化を特定することに加えて、年齢別に異なる$$f_{1}$$ 値に対する年齢別の預託実効線量換算係数を提供することである。この目的を達成するため、本研究では、$$f_{1}$$ 値を0から1の範囲で変化させて、1歳, 5歳および成人に対する預託実効線量換算係数を計算した。計算にはオークリッジ国立研究所の開発したDCALコードを利用した。この結果、吸収率が低くなると、他の年齢に比べて成人の換算係数が大きく減少することが分かった。これは、放射性セシウムが胃腸管で吸収された場合、その生物学的半減期は成人の方が長いため、1歳および5歳と比べて体内での被ばくが大きくなるためである。

論文

Experimental observation of temperature and magnetic-field evolution of the 4${it f}$ states in CeFe$$_{2}$$ revealed by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 保井 晃*; 渕本 寛人*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 今田 真*; 鳴海 康雄*; 金道 浩一*; 高橋 稔*; 海老原 孝雄*; et al.

Physical Review B, 96(3), p.035151_1 - 035151_5, 2017/07

AA2017-0611.pdf:0.36MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.91(Materials Science, Multidisciplinary)

単結晶CeFe$$_2$$を用い、X線吸収(XAS)磁気円2色性(XMCD)の高精度実験により、その強磁性的秩序相におけるCe4$$f$$状態を調べた。Ce $$M_{4,5}$$ XMCDスペクトルは、温度及び磁場に依存した形状変化を示す一方、Ce $$M_{4,5}$$ XAS、Fe $$L_{2,3}$$ XAS及びXMCDスペクトルでは変化が観測されないという通常の強磁性体とは異なる現象が観測された。このような振る舞いは、Ce 4$$f^1$$配置の$$J=5/2$$基底状態と$$J=7/2$$状態が混ざり合ったことに由来すると解釈できる。外部摂動に対し非常に敏感なCe 4$$f$$状態は、本物質での強磁性相と反強磁相が隣接する磁気不安定性と関連付けることができる。我々の実験データは、混成の強い強磁性Ce化合物の物性に対して、貴重な情報を与える。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Investigation of absorption characteristics for thermal-load fluctuation using HTTR

栃尾 大輔; 本多 友貴; 佐藤 博之; 関田 健司; 本間 史隆; 澤畑 洋明; 高田 昌二; 中川 繁昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(1), p.13 - 21, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.58(Nuclear Science & Technology)

原子力機構ではGTHTR300Cの設計研究を行っている。水素製造施設のような熱利用系において発生した異常による熱負荷の変動が発生した場合でも、原子炉システムは、安定かつ安全な運転、更に安定な電力供給を継続することが求められている。そのためには、熱負荷変動を原子炉システムで吸収でき、安定かつ安全な運転を継続できることを実証する必要がある。原子力機構では、原子炉及びIHXによる熱負荷変動吸収特性を明らかにするために、核熱を伴わない熱負荷変動吸収試験を計画・実施した。その結果、原子炉は予想より大きな吸収容量を有しており、IHXも熱利用系で発生した熱負荷変動を吸収できることを明らかにすることができた。このことから、原子炉及びIHXは、熱利用系で発生した熱負荷変動の有意な吸収容量を有していることを確認した。さらに、RELAP5/MOD3に基づいた安全評価コードは、熱負荷変動吸収挙動を保守的に評価できることを確認した。

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Shapes of $$^{192,190}$$Pb ground states from $$beta$$-decay studies using the total-absorption technique

Est$'e$vez Aguado, M. E.*; Algora, A.*; Agramunt, J.*; Rubio, B.*; Tain, J. L.*; Jord$'a$n, D.*; Fraile, L. M.*; Gelletly, W.*; Frank, A.*; Csatl$'o$s, M.*; et al.

Physical Review C, 92(4), p.044321_1 - 044321_8, 2015/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:71.53(Physics, Nuclear)

The $$beta$$ decay of $$^{192,190}$$Pb has been studied using the total absorption technique at the ISOLDE (CERN) facility. The $$beta$$-decay strength deduced from the measurements, combined with QRPA theoretical calculations, allow us to infer that the ground states of the $$^{192,190}$$Pb isotopes are spherical. These results represent the first application of the shape determination method using the total absorption technique for heavy nuclei and in a region where there is considerable interest in nuclear shapes and shape effects.

論文

Infrared absorption and Raman scattering spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

池田 隆司

Journal of Chemical Physics, 141(4), p.044501_1 - 044501_8, 2014/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:51.22(Chemistry, Physical)

通常水分子の変角振動によるとされている1600cm$$^{-1}$$付近に現れるピークが超臨界水の偏光ラマンおよび偏光解消ラマンスペクトルでは消失することが実験により観測されている。一方赤外吸収スペクトルには対応するピークが明瞭に現れることが観測されている。本研究では第一原理分子動力学と分極理論を組み合わせることにより赤外吸収スペクトルとラマンスペクトルの解析法を構築した。我々の計算法により水の赤外・ラマンスペクトルの上記の奇妙な振る舞いが再現されることを示した。通常の水で1600cm$$^{-1}$$に観測されるラマンスペクトルのピークの起源を議論した。

論文

Valence state in Ce-based heavy fermion compounds at high magnetic fields

松田 康弘*; Her, J.-L.*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 海老原 孝雄*; 網塚 浩*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011044_1 - 011044_6, 2014/06

CeRh$$_2$$Si$$_2$$の放射光X線吸収実験を32Tまでのパルス強磁場下で行った。Ceの価数は5Kで3+よりわずかに大きく、20T以上の磁場印加に伴い減少する。磁場誘起の価数変化は磁化過程のメタ磁性転移に対応している。この現象は我々の以前に行ったCeRu$$_2$$Si$$_2$$の結果に似ており、Ce系重い電子系化合物に共通の現象と思われる。

論文

Characterization of F$$^{+}$$-irradiated graphite surfaces using photon-stimulated desorption spectroscopy

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.

Surface and Interface Analysis, 38(4), p.352 - 356, 2006/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:7.13(Chemistry, Physical)

部分電子収量(PEY)法と光刺激イオン脱離(PSID)法とを組合せた新しいX線吸収端微細構造(NEXAFS)分光法の開発を行った。その開発された検出器を用いてF$$^{+}$$イオン照射により表面修飾を施したグラファイト最表面における結合配向を調べた。PEY法により測定されたフッ素1s内殻励起準位の角度依存NEXAFSスペクトルには大きな偏光角度依存は認められなかった。それに対し、飛行時間質量分析法によりF$$^{+}$$イオンを検出し、その収量を縦軸とするNEXAFSスペクトルを得た。F$$^{+}$$イオン収量スペクトルは吸収スペクトルと異なり=C-Fサイトに由来する$$sigma$$*(C-F)励起において強度増強された。またそのピークのみピーク面積が顕著に偏光角度に依存した。イオン脱離と二次電子放出のそれぞれの観測深さを見積もり考察を行った。イオン収量XAFSは表面敏感であり、電子収量XAFSはバルク敏感であると結論した。またH$$^{+}$$イオンやF$$^{+}$$イオンの収量XAFSスペクトルも表面構造や解離・脱離過程に関して有用な知見を与えることもわかった。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Mechanism of state-specific enhancement in photon-stimulated desorption as studied using a polarization-dependent technique

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Wu, G.*; 北島 義典*

Surface Science, 593(1-3), p.310 - 317, 2005/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.64(Chemistry, Physical)

回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。凝縮塩化ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集分子ではCl 2s$$rightarrow$$$$sigma$$*$$_{C-Cl}$$共鳴励起でCl$$^{+}$$イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層による緩和に表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には電荷中性化緩和が重要な役割を果たしている。$$pi$$*$$_{C=C}$$共鳴励起では偏光依存性を全く示さなかった。このことから離れた原子を内殻励起しても「遠い」結合には直接解離が起こらず、おもに2次電子により解離が引き起こされるものと考察する。

論文

Direct and indirect processes in photon-stimulated ion desorption from condensed formamide

池浦 広美*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.1(Chemistry, Physical)

われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。

論文

Embrittlement and fracture behavior of pre-hydrided cladding under LOCA conditions

永瀬 文久; 更田 豊志

Proceedings of 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting (CD-ROM), p.668 - 677, 2005/10

原研では高燃焼度燃料のLOCA時挙動を調べる体系的な研究計画を進めている。同計画の一環として再冠水時に燃料棒が急冷される際の破断限界を明らかにするため、燃焼度39$$sim$$44GWd/tの照射済PWR燃料から採取したジルカロイ-4被覆管を対象に急冷時耐破断特性試験を実施した。破断限界は被覆管が吸収している初期水素量の増加によって低下するものの、照射済燃料被覆管と水素を吸収させた未照射被覆管との間で明らかな違いは見られなかった。また、あらかじめ酸化・水素吸収させ、急冷を経た被覆管に対するリング引張及び圧縮試験を通じて急冷による延性の低下について調べ、欧米で規制に用いられている延性ゼロ基準は、急冷時破断特性試験に比べてより保守的な結果を与えることなどを示した。

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